因政绩出色，陈俊卿累迁监察御史、殿中侍御史 。他在任职后第一次上言中便说：君主以兼听为美德，必然从根本上处事公正；人臣以不欺骗君主为忠诚，必然对大事通达 。驾驭下属的办法，应该是恩威并施，抑制骄将，振作士气，那么纲纪端正而号令得以通行 。陈俊卿任职后直至为相，一直以至公为己任，对攀附权势、营私结党者，往往直言力除 。
之后陈俊卿便弹劾以狱事冤陷无辜附会秦桧的韩仲通及私党、剖剥军士的镇江军统帅戚方及京口总领刘宝，并上奏孝宗查处主管戚方的官吏；乾道二年，他弹劾太子妃之父、参知政事钱端礼倚仗贵戚、觊觎相位他以《宝训》上奏“……本朝若以戚属为宰相者，必造成外戚干预内政，局面将不可收拾，此例断不可开”；他弹劾结党营私的曾觌、龙大渊及奸险狡诈的洪迈；他弹劾越位举荐、诈传圣旨的殿前指挥使王琪；龙大渊死后，孝宗同情曾觌，欲召回朝，陈俊卿上奏说：希望陛下去除个人的私情，伸张正义 。最后曾觌外任浙东总管 。

高宗时，金国完颜亮毁盟入侵，准备亲征南侵 。那时，论将才武略无人能及张浚，而张浚因奸臣诬陷遭贬，闲置已久 。陈俊卿便上疏举荐张浚，极力为之辩诬，但奏疏并未得回音，他请求入宫召对，竭力陈说利弊 。高宗开始醒悟，数月后，高宗派张浚出守建康府 。
孝宗即位后陈俊卿上书说：治国的要领有三方面：用人、赏功、罚罪，这些方面之所以能推行下去就在于公正而已，希望陛下留意 。当时孝宗立志振兴、恢复国土，正把天下大事交付张浚 。张浚不顾陈俊卿反对大举北伐，因兵败上疏等待定罪，陈俊卿也乞求跟随受罪，孝宗诏令降职二级 。
谏臣尹穑附会宰相汤思退，欲罢除张浚的都督之职，陈俊卿上奏反对：提出这个建议的人只知道厌恶张浚而想杀掉他，不是为恢复国家大业考虑，希望陛下下诏警告内外将领协调一致，使张浚自建成效 。孝宗醒悟，令张浚为都督，又召为宰相，但终被汤思退、尹穑所排挤，被派往江、淮视察军队 。
陈俊卿很敬重朱熹的人品，推崇其理学思想，他担任宰相后多次向朝廷荐举朱熹，使朱熹之才为国所用 。当陈俊卿听说朱熹欲到莆田讲学时，极为欣喜，特地为其提供方便，特意在自己旧府第东侧建了一座学馆，作为朱熹的栖身之处与讲学之所 。以后，朱熹讲学或游览路经莆田，都居住学馆内，起居如归 。
在举贤荐能的同时，陈俊卿自身也展现出卓越的治军理政才华 。张浚出守建康府后，陈俊卿也被高宗任命为兵部侍郎，到浙西整顿水军 。他选将招兵，加紧训练，修造船只，为之后的抗金打下基础 。胶西之捷后，高宗命陈俊卿治理淮东堡砦的屯田，安抚流民 。金世宗完颜雍刚即位时，派使者议和，朝臣多附会同意和议 。

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