陈俊卿上奏说：和议，本就是不得已的事情，如果把得到过去的疆土当作实利，那么得到了未必能守住，这也只是一纸空文罢了 。如今不如先端正名份，名份正则么国家威强，岁币就可以减少 。陈俊卿陈述选将练兵、屯田减租的策略，建议挑选文臣中有胆略的人为参佐，让他们考察军政，学习军务以储备将才 。孝宗即位后，陈俊卿以中书舍人充当江、淮宣抚判官兼管建康府事，陈俊卿经常就两淮形势、用兵策略上奏朝廷 。
乾道四年，陈俊卿担任尚书右仆射，后升任右相、左相，并与经由自己举荐的枢密使虞允文同朝为相 。可惜二人对是否遣使前往金朝索回北宋诸帝陵墓寝庙等事意见相左，陈俊卿深思远虑，认为以目前南宋的实力不足以使金人做出让步，建议等待国力稍强时再议此事 。当时，吏部尚书汪应辰与虞允文议事时意见不合，请求离朝，陈俊卿多次奏说，汪应辰刚强正直，可以出任执政 。孝宗最初与陈俊卿意见相同，但最终还是任命汪应辰为平江郡守 。从此，孝宗偏向了虞允文 。
据朱熹记述，陈俊卿担任孝宗一朝宰相后，致力于其曾经奏陈的十件事，即制定规划，振兴纲纪，劝勉风俗，严明赏罚，重视名份，遵从祖宗之法，蠲免无名之赋 。他选贤任能，加强吏治，每次接见远道来京的牧守等地方官，必定询问当地时政之得失以及人才贤良与否 。出类拔萃的相才与政绩使得陈俊卿与北宋李纲，都成为有宋一代之名相 。

陈俊卿品性清严，不务虚名，但是过于耿直的性格让他既得罪不少同僚，也让政敌清楚他的弱点，作为皇帝的孝宗，也需权衡重臣，使得陈俊卿离朝外任 。同时因性格使然，陈俊卿也多次请求离朝 。孝宗让他以观文殿大学士之职出知福州，与孝宗告别时，陈俊卿仍劝其远奸邪，亲贤才，修明朝政，抵御外敌，泛使不能轻易派遣 。可是陈俊卿离朝后，虞允文最终遣使出使金朝，最后不得要领 。曾觌也被召回朝廷，出领节钺、位登保傅，朝中士大夫们也未敢多言 。
陈俊卿到福州后，因功进升官职 。转运判官陈岘建议在福州改行钞盐法，陈俊卿写信给宰执，极力说明福建盐法与淮、浙二地之不同，钞盐法最终未在福建施行 。任职一年后，陈俊卿请求担任宫祠官，孝宗让他“提举洞霄宫” 。淳熙二年，孝宗再次诏命陈俊卿为福州知州 。陈俊卿接连上章告归，孝宗拜他为特进，起授为通判建康府兼江东安抚使 。
途经临安，孝宗召陈俊卿到垂拱殿赐茶问话 。陈俊卿说：将帅应当由公选产生，臣听说诸将多因贿赂得官 。曾觌、王抃揽权受贿，选用人都按御批行事 。赃吏已调查清楚，而陛下亲自改正，这将如何劝惩人们？辞行时，陈俊卿再次表示了自己的担忧：臣去国多年，今天，看到士大夫们的风气大变，令人忧心 。

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